近日，beat365于榮團隊提出并實現了局域軌道疊層成像方法，将顯微成像的信息極限推進到了14 pm（0.14 Å）。

清晰的原子世界不僅在物理、化學、生命等科學上令人好奇，同時也是材料、芯片、能源等高技術發展的基礎。以高能電子作為光源的電子顯微鏡是高分辨成像的主要平台。本世紀初，像差校正電鏡将分辨率帶到了亞埃尺度。近年來，作為掃描衍射成像的疊層成像方法又實現了深亞埃分辨。疊層成像（Ptychography）是基于4D-STEM（four-dimensional scanning transmission electron microscopy）數據集的相幹衍射成像技術。在配備單電子敏感的像素化探測器的電子顯微鏡上，通過疊層成像技術可實現深亞埃（< 0.5 Å）分辨成像，成為物質微觀結構分析的前沿。然而，傳統的疊層成像方法用二維像素矩陣表示電子束和物函數，并不适合離散的原子世界，限制了分辨率的進一步提高。

圖1.局域軌道疊層成像方法示意圖。(a) 彙聚電子束在每個掃描位置與樣品相互作用産生衍射圖；(b) 最低的12階像差系數的實部；(c) SrTiO3在[001]帶軸的模拟相位；(d) 用像差函數重構的電子束振幅。(e) 用局域軌道疊層重構的樣品相位。

于榮團隊提出了一種新的疊層成像方法，用空間局域的類原子軌道函數來描述物體，用像差函數來描述電子束，從而充分利用原子世界的離散特征，顯著提高了顯微成像的分辨率和精度。局域軌道疊層成像方法不僅實現了破紀錄的顯微成像分辨率，達到14 pm（0.14 Å），還具有更高的電子劑量效率和信噪比，在低劑量成像條件下也能實現深亞埃分辨，将在金屬、陶瓷、芯片和敏感物質的原子分辨率成像中得到廣泛應用。

圖2.通過局域軌道疊層成像方法實現14 pm分辨率。左欄是局域軌道疊層重構的電子束振幅、樣品相位及其衍射圖，右欄對應傳統像素化疊層的重構結果。

圖3.傳統像素化疊層（CPP）與局域軌道疊層（LOP）的劑量效率。(a) LOP的電子束振幅，(b) CPP的電子束振幅，(c) LOP的樣品相位，(d) CPP的樣品相位，(e) 電子束振幅的信噪比，(f) 樣品相位的信噪比。

此外，研究還揭示了不同原子對顯微成像信息極限的影響。由于物體是由離散的原子組成的，局域軌道疊層的重構結果可以方便地劃分到不同原子。由于傅裡葉變換是一個線性變換，總衍射圖也可以劃分到各個元素的獨立衍射圖。結果表明，信息極限與元素種類有關。金屬原子（Dy和Sc）表現出比氧原子更高的信息極限。

圖4.固體中不同元素的相位圖及對應的衍射圖。(a) Dy, (b) Sc, (c) O1, (d) O2的相位圖及對應的衍射圖(e-f)。

這種差異可以歸結為三個因素。第一，重原子将入射電子散射到更高的空間頻率。這些較高的空間頻率有助于在重構過程中提取更多的結構信息，從而得到更高的信息限制。第二，DyScO3中Dy、Sc、O1和O2的德拜-瓦勒因子分别為0.58 Å2、0.60 Å2、0.79 Å2和0.92 Å2，表明氧的熱漫散射大于Dy和Sc，這使得Dy和Sc原子的熱展寬較小，信息極限更高。第三，O1原子柱在電子束傳播方向上的原子密度是O2原子柱的一半，導緻O1原子柱的散射更弱，因此信息極限更低。

相關研究成果以“用于超高分辨成像的局域軌道疊層成像”（Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging）為題，于2024年1月29日在線發表于《自然納米技術》（Nature Nanotechnology）。beat3652021級直博生楊文峰和2018級直博生沙浩治為論文共同第一作者，2019級直博生崔吉哲和毛梁澤為合作作者，于榮教授為通訊作者。該論文得到國家自然科學基金基礎科學中心項目的支持，也得到超分辨科技的技術支持。

論文鍊接：

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01595-w