基于電介質材料的介電儲能電容器具有快的充放電速率、高的功率密度以及優越的可靠性，是現代電子電路系統中不可替代的組成部分。在已報道的各類電介質材料中，弛豫鐵電體因具有小的極化翻轉回滞和較大的極化值，成為電介質儲能材料的主流研究對象之一。弛豫鐵電體的弛豫性來源于其局部的成分異質性，但是局部成分異質性是定性的描述，不利于在實驗上有效設計弛豫鐵電體。

圖1.基于多種典型介電材料的相場模拟結構

beat365林元華教授等人總結出弛豫鐵電體局部成分異質性與原子無序度（即原子構型熵）強烈相關（圖1a），提出用熵來描述和評價局部成分異質性，而熵是一個可量化的參數，這将有助于在實驗上更好地設計出高性能的弛豫鐵電體。相場模拟結果表明熵可以顯著地調控介電材料的極化特性（圖1b），進而優化介電儲能性能（圖1c-e）。研究團隊定義了優值（UF）參數綜合評價電介質的儲能性能，篩選出最佳區間是中熵。

圖2.熵調控樣品的晶體結構和元素分布

圖3.材料的結構異質性、弛豫度、極化特性以及儲能性能随熵的演變

圖4.熵調控材料的儲能性能

研究團隊在實驗上基于典型的層狀铋基鐵電材料（Bi₄Ti₃O₁₂）（圖2a-c）設計了實驗，原子像的透射電鏡結果表明引入的調控熵的元素（La，Pr，Nd和Sm）在原子尺度上是均勻分布的，并且可以看到在等價位置上的Bi元素可被引入的元素無序替代，表明通過熵的調控，提升了材料的局部成分異質性。基于透射電鏡，他們進一步地統計了鈣钛礦層中B-位原子相對于頂角A-位原子的相對位移，随着熵的增加，原子相對位移方向變得更加無序（圖3a-c），且位移大小的分布變得更加彌散（圖3d-f），表明更大的晶格扭曲和提升的局部結構異質性。

由于熵帶來的成分無序和結構無序增加，導緻材料的弛豫性增加，極化回滞減小，最終優化出了最佳的儲能區間（圖3g-i）是中熵，和模拟計算的結構一緻。基于此，他們總結出熵-成分異質性-弛豫度的關聯，進而将有助于在實驗上更加有效地指導弛豫鐵電體的設計，實現更佳的性能。最終在中熵的弛豫鐵電體x=1.5的薄膜中實現了最優的儲能性能，即儲能密度為178.1 J cm^-3，效率為80.5%，并且該薄膜還具有較好的充放電循環穩定性和寬溫區的溫度穩定性（圖4a-d）。此外，基于中熵的成分，研究團隊還嘗試了多層薄膜電容器的制備，其相對于傳統的流延制備的多層陶瓷電容器，顯示了更高的儲能性能（圖4e-f）。

近日，相關成果以“熵調控弛豫鐵電體的儲能優化”（Engineering relaxors by entropy for high energy storage performance）為題在線發表于國際著名期刊《自然·能源》（Nature Energy）上。beat365博士後楊兵兵、中科院物理所副研究員張慶華和北京理工大學教授黃厚兵為文章的共同第一作者。清華大學林元華教授、南策文院士為文章的共同通訊作者。論文的重要合作者還包括加州大學伯克利分校博士後潘豪，賓夕法尼亞州立大學教授陳龍慶，beat365教授谷林，beat365博士後藍順、楊樂陶、魏賓，以及博士生劉亦謙、劉逸群，北京理工大學的朱文軒等相關人員。本工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委中心項目等的資助。

論文鍊接：

https://www.nature.com/articles/s41560-023-01300-0