近日，beat365伍晖課題組與北航劉利民課題組、物理所葛炳輝課題組合作，在期刊Angewandte Chemie International Edition上發表論文Ice Melting to Release Reactants in Solution Syntheses.該團隊巧妙的利用冰的融化實現了反應溶液的緩慢釋放，成功的抑制了合成産物的形核和生長，制備了多種原子級分散金屬催化劑。

        溶液合成是制備納米晶的通用方法，如何有效的控制反應産物的成核和生長是這一領域的一個重要科學問題。反應物溶液的低速混合是一種有效控制其濃度的方法，例如微流控工程等方法被報道用于控制反應物的釋放速率，通過控制反應物局部低濃度，提高比表面積、減小擴散維度；進而控制質量和傳熱的傳輸和減小化學反應實踐，制備了納米或亞納米的材料。但是，進一步緩慢釋放反應物、達到納米晶成核的完全抑制仍然是一個巨大的挑戰。

        液相合成産物的形核抑制有希望獲得原子級分散的貴金屬催化材料。與傳統塊體材料和納米材料比較，原子級分散催化劑能夠明顯降低材料成本、提升催化性能。例如，單原子催化劑不僅具有更高的催化活性，還具有更高的催化選擇性。對于金屬單原子而言，其每個金屬原子都可以作為活性位點從而實現其高催化活性。但是，原子級分散的材料，考慮到單原子金屬的高表面活性和高不穩定性，其高效大規模制備仍然是難題。

該團隊近期發表了冰凍光化學反應過程抑制産物形核、獲得了高性能的單原子鉑催化劑（Iced photochemical reduction to synthesize atomically dispersed metals by suppressing nanocrystal growth. Nature Communications, 2017, 8, 1490）。在此基礎上，團隊進一步發展了冰凍反應物溶液、緩慢融化的方法驅動液相合成反應，抑制産物形核。傳統溶液化學反應過程中，反應物溶液一般被滴加與另一種反應物溶液混合。不同于此，論文報道了用液氮快速冰凍反應前驅體溶液，将冰塊緩慢的融化在還原溶液中，通過冰的融化緩慢的釋放陽離子，維持溶液中反應物局部低濃度，從而有效抑制了産物的成核，獲得原子級分散金屬材料。該團隊從實驗和理論上證明了冰融化過程是一種制備原子級分散金屬材料的有效方法，成功合成了原子級分散的钴、鎳，銅，钌，铑，钯，銀，锇，銥，鉑，金等材料。此外，這種冰融化的方法可以很容易地擴展到其他溶液合成反應中，重新設計溶液反應的動力學、熱力學和擴散過程。論文發表後被德國應化選為熱點文章和内封面文章，并被Chemistry Views、Chemistry World等做亮點報道。

        論文鍊接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201711128